Лев Абрамович Кассиль родился 10 июля 1905 года в Покровской слободе (ныне город Энгельс, Саратовская область). Его отец Абрам Григорьевич был врачом. Мама Анна Исааковна – музыкантом.
Лев Кассиль учился в царской гимназии, а затем в советской Единой трудовой школе, которую окончил в 18 лет. Будучи подростком, Лев стал работать в Покровской детской библиотеке-читальне, где дети местных железнодорожников, рабочих, пристанционных лодочников и грузчиков смогли впервые дорваться до книг. При библиотеке был организован драматический и литературный кружки, издавался рукописный журнал, редактором и художником которого являлся Лев Кассиль.
О литературной деятельности Лев Кассиль тогда ещё и не помышлял. Мечтал, как и многие сверстники, стать сначала извозчиком, потом кораблестроителем, даже мастерил модели волжских пароходов. Об одной такой модели под названием «Добрыня Никитич», сделанной его руками, писали в местной газете.
Уже в подростковом возрасте Льва Абрамовича считали очень разносторонним. В нем находили склонности к музыке, литературе, рисованию, в старших классах он даже занимался в Саратовском художественно-практическом институте.
В 1923 году, окончив школу, за хорошую общественную работу в библиотеке-читальне Кассиль получает от областного комитета партии командировку в высшее учебное заведение в Москву и поступает на физико-математический факультет МГУ по специальности «аэродинамический цикл». Здесь он отучился три года.
Уже в 20 лет, к концу второго года обучения, Кассиль стал понимать, что ему хочется писать. Во время учёбы он успел побыть московским корреспондентом газет «Правда Востока» и «Советская Сибирь», сотрудником газеты «Известия» и журнала «Пионер». Писать учился и в письмах домой, описывая в них Москву, которую в свободное время исходил пешком вдоль и поперёк: новостройки, театры и стадионы, выставки и музеи. Некоторые письма доходили до 28 страниц.
Чтобы не обременять родителей, Кассилю самому приходилось зарабатывать на жизнь, подрабатывая электромонтёром, художником-плакатистом, старостой в студенческом клубе, редактором университетской газеты «Синяя блуза». Всё свободное время он читал и конспектировал Толстого, Пушкина, Чехова, Лескова, Флобера, которые теперь заново раскрывались перед ним.
Первый свой рассказ «Приёмник мистера Кисмиквика» Лев Кассиль написал в 20 лет в 1925 году. В 22 года он написал первый очерк. В этом же году была задумана книга под названием «Кондуит». Написав первые страницы, Кассиль решил показать их Маяковскому, который стал его учителем и старшим другом на долгие годы. В журнале Маяковского «Новый ЛЕФ» стали печататься его первые заметки и очерки. Вскоре Кассиль был приглашён сотрудничать с детским журналом «Пионер», где уже работали замечательные писатели М. М. Пришвин, А. П. Гайдар.
Читая письма маленьких читателей, откликнувшихся на его фельетоны, Кассиль понял, что интереснее работы в жизни ему не найти. А встреча с лучшим детским писателем того времени С. Я. Маршаком окончательно утвердила Кассиля в правильности выбранного пути – стать детским писателем.
С журналом «Пионер» Лев Абрамович Кассиль сотрудничал много лет. Три года он работал ответственным редактором замечательного детского журнала «Мурзилка». Почти десять лет Кассиль проработал в популярнейшей газете того времени «Известия»: начинал с небольших репортёрских зарисовок, затем выступал с большими корреспонденциями, очерками, фельетонами.
Кассиль много ездил, летал, плавал, путешествовал по родной земле и за её пределами. Участвовал в походе советских глиссеров, в испытательных перелётах новых самолётов и дирижаблей, спускался в первые шахты строившегося московского метро. Дни и ночи находился на аэродроме, где готовился старт первого советского аэростата. Гостил в Калуге у К. Э. Циолковского – родоначальника космической эры. Вместе со сборной командой ездил на футбольные состязания в Турцию. Много незабываемых часов провёл в гостях у А. М. Горького. Затем это всё Кассиль описывал в статьях и книжках для маленьких читателей.
Первая повесть Л. Кассиля «Кондуит» – о царской гимназии – была опубликована в журнале «Пионер». Кассиль продолжил рассказ о своём детстве: в 1931 году выходит книга под названием Швамбрания. Впоследствии обе книги были объединены.
Следом за Швамбранией Лев Кассиль придумал еще две страны – Синегорию и Джунгахору, которые описал в книгах «Дорогие мои мальчишки» и «Будьте готовы ваше высочество!», вместе с «Кондуитом и Швамбранией» объединённых позднее в сборник «Три страны, которых нет на карте».
Л. А. Кассиль написал много рассказов, посвящённых Великой Отечественной войне, во время которой он работал корреспондентом, выступал по радио, в школах, воинских частях, на предприятиях Москвы и Урала. «Рассказ об отсутствующем», «Линия связи», «Зелёная веточка», «Всё вернётся», «У классной доски», «Отметки Риммы Лебедевой», «Держись, капитан!» были построены как дружеский разговор с ребёнком о насущном и важном.
После войны Кассиль отправился в плаванье вокруг Европы, в результате чего была написана книжка для детей «Далеко в море». С 1947-го по 1970 год Кассиль жил и работал в Москве. С детской литературой была связана его работа в Союзе писателей и в Литературном институте им. А. М. Горького, преподаванию в котором Л. А. Кассиль посвятил многие годы своей жизни. Кассиль также написал книги о Маяковском, Циолковском, лётчике Валерии Чкалове, учёном и путешественнике Отто Шмидте.
В 1965 году писателя избрали членом-корреспондентом Академии педагогических наук СССР.
Умер Кассиль в Москве 21 июня 1970 года. В городе его детства Энгельсе есть Дом-музей Льва Кассиля, улица его имени, а на площади Свободы писателю установлен памятник.
Л. А. Кассиль был очень активным человеком. Известно, что он проводил новогодние ёлки в Колонном зале московского Дома Союзов и вёл праздничные репортажи с Красной площади, комментировал футбольные матчи, работал специальным корреспондентом на олимпийских играх, чуть ли не ежедневно выступал перед своими читателями в школах, библиотеках, детских домах, пионерлагерях. Лев Кассиль является автором идеи проведения «книжкиных именин», которые со временем трансформировались в Неделю детской книги.